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清华、斯坦福合作 Chem Sci :微液滴解决酶-光偶联催化的放大问题

发布时间:2022-08-08 12:00:35 来源:im电竞平台官网 作者:im电竞app官网 edit

  一项新研究表明,在气体喷雾微液滴中进行酶-光偶联催化可以提高反应过程的效率。这一方法享有酶的高选择性,同时能收集太阳能来生产精细化学品,并且解决了阻碍酶光耦合催化规模扩大上遇到的一些问题。本工作主要由由清华大学戈钧教授课题组和斯坦福大学 Richard N. Zare 教授课题组合作完成。

  酶-光偶联催化 (Enzyme-photocoupled catalysis, EPC) 结合了酶和光催化剂,产品的产率比单独使用一种催化剂都要更高。 迄今为止,研究人员仅在实验室中对这个概念进行了探索。 与所有光化学过程一样,光子运输衰减效应阻碍了规模放大。 清华大学的戈钧教授说: “如果我们在实验室中批量进行酶-光偶联催化,光的利用效率往往较低。 因此,我们想到了微液滴,它可以很容易地提高光的利用率。 ”

  将溶液转化为微液滴会减短光路并增加光强度。 “雨中的水滴在适当的条件下能让我们看到彩虹,在这个过程中液滴收集并将光带到背面,”斯坦福大学的 Zare 教授解释道。 此外,体系还因接触表面积增加受益。 “想象在烧杯里的一升水表面积是多少,再假设把烧杯里的水变成大约 10 微米大小的水滴。 如果你计算一下,就会发现表面积的规模和足球场大小相当。 ”Zare 继续说道。

  通常光化学过程产生的自由基可能会导致酶-光偶联催化体系中的酶失活。 然而,在气体喷雾中,“反应发生在液滴的表面,酶可以与光催化剂分离,因此它避免了酶被自由基失活,” 戈钧解释说。

  戈钧提到反应装置并不复杂: “含有酶和光催化剂的水溶液被泵入一个喷嘴,喷嘴会将带有氮气的微液滴喷射到被光照射的反应器中。 产物会收集在接收器中,酶和光催化剂会被重复使用。 酶-光偶联催化体系由石墨-C3N4 光敏剂、铑电子转移中间体、酶 SsCR 和光催化辅因子 NADH 组成,用于将酮还原为手性醇。 气体喷雾酶-光偶联催化体系能更加有效地利用太阳能,进而提高了反应速率和产物浓度。

  美国普渡大学质谱和电喷雾微滴学者 Graham Cooks 教授评论说: “在过去的十年里,发生在界面,尤其是水-空气界面的特殊化学反应已经成为人们关注的焦点……这项研究的发现对体内催化活动的影响提出了有趣的问题——表面反应可能发挥了作用,而表面的作用或许被主导加速反应速率解释的体相锁与钥匙模型所掩藏了。 ”

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